近日,物理学领域国际顶级自然指数期刊《Applied physics Letters》(应用物理快报)在线刊出了题目为“Concentration dependence of photoluminescence properties and exciton dynamics in Mn:CsPb(BrCl)3 quantum dots”的研究论文(DOI:https://doi.org/10.1063/5.0090504),必威Betway东盟体育光电器件团队物理学硕士一年级学生周跃为第一作者,指导教师陈喜芳博士和团队负责人易早教授为共同通讯作者,必威Betway东盟体育为成果第一完成单位,这是我院硕士研究生作为第一作者首次在《Applied physics Letters》上发表研究成果,也是光电器件团队继2021年后再次在该期刊上发表论文。
全无机卤化铅钙钛矿(CsPbX3, X = Cl, Br, I)量子点(IPQDs)具有优异的光学性能在光电器件(LED、光电探测器、激光器等)领域具有广阔的应用前景。锰元素的掺杂使IPQDs具有新颖的磁学、电学和光学性质的同时还可以提高材料的稳定性。锰掺杂的IPQDs具有窄的蓝光激子发射和宽的橙黄光发射带, 后者源于宿主到杂质离子的激子能量转移引起Mn2+配位场辐射跃迁(4T1−6A1)。然而,目前对锰掺杂的IPQDs的发光动力学过程的理解还不够全面,亟需进一步探究,为光电器件的设计奠定基础。研究团队利用热注入法合成了立方相Mn掺杂的CsPb(BrCl)3 IPQDs,着重研究了浓度对其发光性质和激子动力学的影响机制。研究发现,激子发射峰位随着浓度的增大有明显的红移,而强度先增强后减弱,基于光子再吸收定量模型可以很好地解释这一物理现象。掺杂和未掺杂IPQDs的激子发射对浓度有相同的依赖性,结合我们之前有关氧化锌和碳量子点的发光性质对浓度依赖性的研究成果,进一步证实光子再吸收过程在量子点溶液发光体系中是普遍存在的,这对分析量子点发光动力学有着重要的科学意义。利用时间分辨荧光光谱和瞬态吸收光谱获得不同浓度的锰掺杂的IPQDs发光动力学过程信息。锰发射带强度和荧光寿命跟浓度的物理联系说明激子能量转移过程既可以发生在量子点内部也可以发生在量子点之间。从瞬态吸收谱获得的激发态衰变的动力学信息揭示浓度的增加可以促进激子能量转移过程进而提高锰发射带相对于激子峰的发光强度。该研究成果加深了对IPQDs的发光动力学过程的认识,对材料的应用研究具有重要的指导意义。该工作得到学校博士基金、冶金装备及控制教育部重点实验室开放基金项目支持。
图(a) Mn掺杂CsPb(BrCl)3 IPQDs的透射电镜形貌和高分辨晶格条纹图;图(b) 不同浓度的Mn掺杂CsPb(BrCl)3 IPQDs溶液的荧光光谱图(插图:光子再吸收机制示意图);图(c) Mn掺杂CsPb(BrCl)3 IPQDs溶液浓度的瞬态吸收谱;图(d) Mn掺杂CsPb(BrCl)3 QDs高浓度的瞬态吸收谱。